近日，前瞻交叉中心蒋昆课题组在Cell Press旗下期刊Chem Catalysis上发表题为“Steering the Products Distribution of CO₂ Electrolysis: A Perspective on Extrinsic Tuning Knobs”的观点文章，对CO₂电还原产物分布调控的局部反应环境效应提出展望。2024白菜网址官网大全2022级博士研究生张贵儒为论文第一作者，蒋昆副教授为通讯作者。

CO₂电还原反应的活性和选择性通常被认为取决于催化剂形貌、拓扑和电子结构等催化剂的本征物化性质，以及阴极附近的外部反应环境因素。近年来，面向工业级电流密度下高选择性的CO₂电解需求，局部反应微环境的调控策略因其相较催化剂结构的精细设计和调控，有着更佳的普适性和可扩展性，而引起了越来越多的关注。据此，蒋昆课题组从三个空间维度上概述了CO₂选择性电还原到C₂₊产物的外部反应环境调控策略，包括电极表面的化学/物理修饰、电解质组分和和阴/阳离子的浓度梯度调控、CO₂反应物的传质强化。通过对主流猜想以及理论、实验研究进展的审慎评估，作者分类讨论了这些外部调控手段的作用机制，从界面电化学基础研究和电解槽操作集成的角度，提出了更高效C₂₊产物电合成的挑战和未来机遇。

在实验研究部分，作者就电解液效应和传质强化方面提供了原创性工作：在自制的中性流动电解池和膜电极电解池中，展示了0.4-1.0 A cm^-2电流密度下最高~70%的多碳产物选择性，其中C₂H₄法拉第效率可达42%，C₂₊部分密度~320 mA cm^-2，验证了电极外部反应环境调节的重要意义。该论文得到了科技部十四五重点研发计划，国家自然科学基金，上海市科委“科技创新行动计划”等项目的资助。

论文链接：https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(23)00302-0